在他抵达罗马（1819年）与他和拜伦在比萨重逢（1821年）之间，雪莱生命中的伟大事情就是他的诗。以前曾闪现过高洁的火花，如《仙后麦布》一诗中随时见到的，及如稍后在《奥济曼第阿斯》（“Ozymandias”，1817年）——一首思想精简、有惊人力量的十四行诗中表现的。《尤金尼亚山丘中偶拾》（“Lines Written in the Euganean Hills”，1818年）一诗就缺乏集中的思想和精雕细琢的格律。《接近那不勒斯时沮丧中偶拾》（“Lines Written in Dejection near Naples”，1818年）一诗，太顾影自怜，得不到安慰。一个人是不应当轻露他的忧愁的。但是此时，在短短的3年中，他出版了《解放了的普罗米修斯》（Prometheus Unbound）诗集：《西风颂》（“Ode to the West Wind”）、《致云雀》（“To a Skylark”）和《云》（“The Cloud”）诸诗，及《心之灵》（Epipsychidion）和《阿多尼斯》（Adonais）等诗集。我们不提及诗剧《倩契》（The Cenci，1819年），雪莱虽有些成就，却想以一则乱伦和谋杀的阴沉恐怖政事，与约翰·韦伯斯特和其他的伊丽莎白时代的雅各宾派的戏剧家们争雄。
依照作者的序言，《解放了的普罗米修斯》一诗是1820年在罗马的卡拉卡拉古浴场的浴池上写成的。他以《倩契》来向伊丽莎白时代挑战。现在，他更鼓舞起勃勃雄心向希腊的诗人们挑衅了。在戏剧《解放了的普罗米修斯》中，埃斯库罗斯已揭示这位“先知”为一位背叛的泰坦神，因为泄露给人类太多有关智慧树的知识，被用铁链拴在高加索境内的一块石头上，受了圣神的命令，鹰不断去啄这位英雄的肝。依照传说，在这部戏剧失传的部分中，宙斯动了怜悯之心，就把普罗米修斯释放出来。雪莱的“抒情诗剧”（他以此来称呼它）描写宙斯为一位顽固的旧式波旁皇族，就人类的不幸和地球的越轨应负其应负的责任。普罗米修斯以一位牛津大学肄业生的那种热诚来摧毁他，并召唤了一些主教来为上帝送葬。接着，泰坦神哀叹不幸的灾祸时咒道：“我愿任何有生命的事物都不再遭受到痛苦。”他回到了他选择的任务上——将智慧和爱情带给全人类。欢欣的地球之灵向他欢呼：“就智慧和仁慈来说，你更像上帝。”
整个第一幕，台词清晰动人，随侍诸神的唱词洪亮有力，间或点缀着精美的隐喻和抑扬顿挫的优美调子。但是，台词，有神论或无神论的，并不是诗的精华。台词引起听众过分的混乱时，颂歌就显得可厌，而抒情诗失去它们的诱惑力，无止境的美就变成无聊。雪莱的许多诗，虽感情澎湃却缺乏宁静感。我们读下去时，我们意识到这些诗中的一些弱点——哀伤太多，鼓舞太少，太多感伤和缠绵的情态和句子。这是用来雕饰一首抒情诗，却减缓一出戏剧的风格的——顾名思义，戏剧应随动作而运动，一首“抒情诗剧”在语词上就是一种矛盾。
对照之下，《西风颂》（1819年）一诗令我们雀跃，因为它的动人情感简练成72行诗句。在这首诗中，雪莱的丰富韵律不产生重叠的现象，情态层叠，但是围绕着一个观念，即：我们讨厌的冬天过后，接着就是百花齐放的春天。这种经得起时间考验的隐喻不断出现在雪莱的诗中。他的希望和梦想的世界眼看着在经验开始之前毁于一旦时，它支持着他。他祈祷着，他的理念如风前飘零落叶般下坠时，也许通过“他的诗的活泼魔力”而保存和流传下去。结果就是这样。
那首快要臻于炉火纯青之境的《颂诗》，是正好有一天（雪莱告诉我们），“在靠近佛罗伦萨的阿诺附近的一个森林中，当时正好有一阵大狂风……蒸发掉倾盆而下的秋雨时，构想并写成的”。他为什么要离开罗马呢？部分是因为他想要使自己隔离起来，更清楚一点的是他和玛丽感伤年仅4岁的威廉的死亡（1819年6月7日）。夫妻二人对9个月中连续失去两个孩子的事，从没有完全复原过来。虽然，雪莱只有27岁，他的棕发间却已有了灰发。
将威廉在罗马的英国公墓下葬后，这家人就此迁至来亨。徘徊在那里的一座花园中，每当他走近时，见到群鸟惊惶飞散的情形，如任何一位诗人一般，雪莱就感到神伤。有一只鸟，它起飞时的婉转鸣声，特别令他神往。回到房里，他以值得回味的六步格韵，填了《致云雀》的第一节。那些活泼的诗句丝丝符合韵律，每一行都有温馨的感受和具体的思想。
1819年10月2日，雪莱一家迁到佛罗伦萨，玛丽在那里生下她的第三个孩子，立刻取名为珀西。在佛罗伦萨，克莱尔蒙特找到了一个女管家的职位，终于解除了雪莱对她照顾的责任。1820年10月29日，他们全家住进比萨特里帕拉兹，他也许在那里经历了一生中最奇怪的冒险事业。
尽管雪莱经常病痛缠身，他对性的敏感度却毫不逊色。他发现，一位女人不仅漂亮而且身世不幸时，对他就有加倍的吸引力。伊密莉亚·维维亚尼的家世很好，在强制之下，被送进比萨附近的一座女修道院中去保护她的贞操，直到替她找到一位有钱的适合丈夫。雪莱、玛丽，有时还有克莱尔蒙特，一起去看她，三个人都被她古典的容貌、谦和的态度和充满自信的淳朴迷住了。诗人把她理想化，使她成为他白日梦中的目标，而且写进了《心之灵》中，该诗1821年用笔名发表，里面有一些绝妙的句子：
我绝未想过，在我死前，看到
这般完美的青春美人。伊密莉亚，
我爱你；这世界没有什么借口
隐藏那份出自它的卑微爱情。
我们俩原是同母所生的一对孪生兄妹啊！
也许，我的心灵借给另一个人，
可能是她和你的一位妹妹的束缚
将两束光融汇成一道永恒！
然而，如果一为合法，另一为真，
这些名字，这般亲爱，不需点染，诚如原初，我离你多么遥远。啊，我！
我非你：我是你的一部分。
因此，狂喜得难以自制——
情人，妹妹！天使！命运之御者
在无垠而没有星光的路途上！啊，太迟了
我的爱！啊！太快受到我膜拜
在不朽的原野上
我的灵应当最先膜拜你
在一个神圣的地方呈现一份神圣。
显然，这位28岁的青年是处在一种偏向理想化的状况中，我们的法律和道德的确不能节制我们的激情。如果一个人是一位天才或一位诗人，他一定从行为或艺术中寻找发泄和疏解。在这种情形上，病况就会被震荡在荒谬和优异之间的一首诗的治愈或赎救中了：
这天到了，你将与我同飞……
一艘船此时正浮沉在港中
一阵风正吹过山之眉。
带他们到蔚蓝的爱琴海中的一座岛上。
这是一座存在于天国、空气、地球与海中的小岛，摇晃着，悬在澄碧的宁静中……
这座小岛和房子是我的，我立誓
你成为这孤寂中的女主人。
在那里，她是他的爱人，而他是她的——
我们的呼吸交融，我们的胸紧贴
我们的脉搏相和；我们的唇
用语言以外的其他雄辩，腐蚀
燃烧在中间的灵魂，沸腾
在我们最内层细胞的源泉，
我们生命深处的源泉，混淆
成感情的晶莹……
我喘息，我下沉，我颤抖，我瘫痪！
这可能就是“真正的雪莱吗”？可怜的玛丽，专心在她的宝贝珀西和自己的梦想上，一度无视这些冗长的陈述。这种异象消逝，伊密莉亚出嫁了，使玛丽的丈夫成为“一个恶魔”（根据她的说法）。雪莱后悔他的调子如此优美，而玛丽以母性的理解力去滋润他的孤寂。
他听到济慈过世时（1821年2月23日），他又写出更好的诗篇。他也许不太关心《恩底弥翁》（Endymion）一诗，但是《评论季刊》以“野蛮的批评”来评价济慈的毕生努力令他十分震怒，他召唤他们共同的缪斯鼓舞他写出一阙得体的挽歌。6月11日，他写信给他在伦敦的出版商：“《阿多尼斯》一诗已完成，你不久就可收到它。它为了迎合读者，绝少雕砌，也许是我作品中最完美的一首了。”他选择了近来拜伦在《恰尔德·哈罗尔德的朝圣之旅》中使用、更为优美的诗韵中最难的斯宾塞式（Spencerian）的诗，作为该诗的格式。他像一位雕刻家那样精雕细刻来写这首诗。但是，严格格律的要求，使这55节诗有一点雕琢的气氛。该诗假定一篇评论杀死了济慈，而哀悼者问：“该隐的诅咒，燃烧在戳穿你天真的胸膛之人的头脑中吗？”但是验尸的结果，显示济慈死于严重的肺结核。在最后一节中，雪莱欢迎自己的死亡，作为与这位不朽死者的一种重聚的祝福：
一个活着，景物已全非；
天堂的光世世永照，地球的阴影消逝；
生命，如一个虹彩的玻璃圆顶，
缀满白色的永恒光彩
直到死神踏它成碎片——死亡
倘使你愿意与你寻找的同在……
为何踌躇，为何掉头，为何萎缩，我的心啊？
你的希望先你而去；从此地的种种事情上，
它们分开了；你此时该走了吧……
这是阿多尼斯的呼唤！啊！快去吧
不再让生命分开死神能缀合在一起的……
我来自漆黑、恐怖、遥远之处；
同时，在天堂的最内层处化为灰烬
阿多尼斯的灵魂，如一颗星，
永恒居处的一缕烽烟。
济慈也许用他令人难以忘怀的几行诗来应和：
死了似乎较以前更充实
午夜时无痛地停止生命，你将你灵魂流向外界时，
就是那样一种狂喜。
